Säätiön perustamisen jälkeen vuonna 1962 Sara Hildén ryhtyi kasvattamaan suomalaista taidekokoelmaa määrätietoisesti. Sen lisäksi, että suomalaisten taiteilijoiden lukumäärä on kokoelmassa korkea, useat taiteilijat ovat edustettuina laajoilla teosryhmillä. Esimerkiksi taidemaalarit Kimmo Kaivanto, Kauko Lehtinen, Reino Hietanen ja Jaakko Sievänen, kuvanveistäjät Harry Kivijärvi ja Kain Tapper sekä taidegraafikot Outi Heiskanen ja Pentti Lumikangas ovat mukana kymmenien teosten kokonaisuuksilla. Suomalaisen modernismin kehitykseen keskeisesti vaikuttaneita taiteilijoita kokoelmassa ovat esimerkiksi Helene Schjerfbeck, Tyko Sallinen, Ragnar Ekelund ja Otto Mäkilä.
Säätiö jatkaa Sara Hildénin viitoittamalla tiellä ja kartuttaa taidekokoelmaa. Uusimpia hankintoja ovat Heikki Marilan, Jussi Nivan, Silja Rantasen, Toni R. Toivosen, Marianna Uutisen ja Kari Vehosalon teokset. Suomalaiseen kokoelmaan kuuluu nykyisin noin 3500 teosta. Omat alakokoelmansa muodostavat Erik Enrothin kokoelma sekä lahjoituksena vastaanotettu Pentti Kaskipuron taidekokoelma.
1960- ja 70-luvut: informalismia, konkretismia, konstruktivismia, uusrealismia ja pop-taidetta
Suomalainen kuvataide oli 1960-luvulla murrosvaiheessa. Vapaamuotoinen abstrakti taidesuuntaus, informalismi valtasi alaa, mikä lisäsi taiteilijan yksilöllistä ilmaisun vapautta. Informalismin kanssa kilpailivat konstruktivismille sukua olevat taidesuuntaukset kuten geometriseen abstraktiin taiteeseen perustuva konkretismi. Informalismi, konkretismi ja konstruktivismi saivat 1960-luvun lopulla ja 1970-luvulla seuraajakseen uusrealismin ja pop-taiteen. Edellä mainitut suuntaukset ovat vahvasti edustettuina Sara Hildénin Säätiön kokoelmassa.
Sen lisäksi, että kokoelmaan kuuluvien suomalaisten taiteilijoiden lukumäärä jo sellaisenaan on suuri, useat heistä ovat edustettuina laajoilla teosryhmillä kuten taidemaalarit Kimmo Kaivanto ja Kauko Lehtinen, mutta myös Göran Augustson, Juhana Blomstedt, Juhani Harri, Reino Hietanen, Ahti Lavonen, Juhani Linnovaara, Ernst Mether-Borgström, Gunnar Pohjola ja Jaakko Sievänen. Kuvanveistäjistä useilla töillä kokoelmassa ovat mukana Harry Kivijärvi ja Kain Tapper sekä Mauno Hartman, Kimmo Pyykkö ja Arvo Siikamäki. Taidegraafikoita edustavat mm. Outi Heiskanen, Pentti Kaskipuro ja Pentti Lumikangas.
1980- ja 90-luvut: maalaustaide ja laajennettu maalauksen käsite
1980- ja -90-luvuilla suomalaisen kokoelman kehittämisen painopiste oli maalaustaiteessa. Samalla kuitenkin haluttiin laajentaa maalauksen käsitettä, eikä määritellä sitä vain tietyksi tekniikaksi tai materiaaliksi. Kokoelmaan hankittiin perinteisten öljyväri- ja temperamaalausten lisäksi erilaisia piirustuksia ja grafiikkaa sekä puusta rakennettuja teoksia. Uusia taiteilijanimiä kokoelmassa olivat mm. Kari Cavén, Leena Luostarinen, Jukka Mäkelä, Silja Rantanen, Teemu Saukkonen, Antti Tanttu, Marjatta Tapiola ja Hannu Väisänen.
2000-luku: maalauksia, veistoksia, piirustuksia, grafiikkaa ja tekniikoiden moninaisuus
2000-luvulla Sara Hildénin Säätiön kokoelma on karttunut noin 770 teoksella. Hankintoja on tehty museon järjestämistä säätiön kokoelmataiteilijoiden retrospektioista, kuten Marika Mäkelä ja Carolus Enckell, mutta myös taiteilijoiden työhuoneilta ja gallerioista. Hankinnoissa on painotettu kokoelman jatkuvuutta. Lisäksi huomio on kohdistunut informatiivisiin ja nykytaiteen moninaisuutta heijastaviin sekä taiteellisesti korkeatasoisiin kokoelmaripustuksiin. Uusia nimiä kokoelmassa ovat mm. Tomas Byström, Erno Enkenberg, Jussi Heikkilä, Tiina Heiska, Heli Hiltunen, Antero Kahila, Pasi Karjula, Tuula Lehtinen, Elina Merenmies, Teemu Mäki, Leena Nio, Jussi Niva, Antti Oikarinen, Tamara Piilola, Osmo Rauhala, Mari Rantanen, Anna Retulainen, Janne Räisänen, Stiina Saaristo, Jyrki Siukonen, Mari Sunna, Anu Tuominen, Anna Tuori, Kristiina Uusitalo, Kari Vehosalo ja Ilkka Väätti.
Erik Enrothin kokoelma
Sara Hildénin Säätiön kokoelmaan kuuluu noin 500 taidemaalari Erik Enrothin teosta. Teokset ovat taiteilijan varhaiskauden tuotantoa vuosilta 1945–1963. Enrothin maalaustapaa on luonnehdittu ekspressionistiseksi ja kubistiseksi. Hänen tuotannossaan toistuvat taiteilijalle läheiset aiheet kuten tehdas- ja työläisaiheet, kaupunkinäkymät, maisemat, henkilökuvat, asetelmat, sirkus ja urheilu. Kiinnostava kokonaisuus Enrothin tuotannossa ovat sirkusaiheiset teokset, joita syntyi useita 1940–50-luvuilla. Sirkusmaailmaa kuvatessaan Enroth korostaa viihdetyön varjopuolta, raskaan työn kuluttamia komeljanttareita.
Pentti Kaskipuron lahjoituskokoelma
Sara Hildénin Säätiö vastaanotti Suomen tunnetuimpiin taidegraafikoihin lukeutuvan Pentti Kaskipuron testamenttilahjoituksen vuonna 2011. Testamenttilahjoitukseen kuuluu noin 2000 Kaskipuron grafiikanteosta. Kaskipuro tunnetaan ennen kaikkea mustavalkoisista asetelmistaan, joissa arkiset, usein keittiöstä löytyvät, esineet tulivat teosten aiheiksi: perunat, leivät, sipulit ja lantut. Lahjoituskokoelmaan kuuluu myös muiden taiteilijoiden, kuten Marjatta Hanhijoen, Outi Heiskasen, Pentti Lumikankaan ja Giovanni Battista Piranesin, teoksia.
